Al término de la temporada, el club interpuso una denuncia al R. C. D. Mallorca con la intención de ocupar la plaza de Europa League que le correspondía a este último, ya que el equipo balear había entrado en situación concursal, equipacion liverpool 2025 por lo que finalmente el Villarreal consiguió participar en dicha competición (pese a que la reglamentación UEFA no reflejaba ninguna medida contra un equipo en acogido a la Ley Concursal en el momento en el que la UEFA vetó la participación de los bermellones). En 1956, asciende por primera vez a Tercera División, manteniéndose en la categoría durante cinco campañas consecutivas, hasta 1961, camiseta liverpool retro momento en que desciende a Primera Regional. En la temporada 1999-2000 el club acaba en la tercera posición de Segunda División, tras C. A. Osasuna y la U. D. Las Palmas, logrando así volver a la máxima categoría del fútbol español; ésta fue la primera temporada en la cual ascendieron directamente los tres mejores clasificados de Segunda en detrimento de los tres peores de Primera. El 13 de mayo de 2012, tras perder en los últimos instantes con el Atlético de Madrid por 0-1 con gol de Falcao en El Madrigal, el Villarreal desciende a la Segunda División, tras acabar en el 18° lugar en la temporada 2011-2012, después de 12 años consecutivos en la máxima competición.
A la copa se le sumó un nuevo título de liga en la temporada 1988-89, ganando el último partido de la temporada con un gol en tiempo adicionado del mediocampista Michael Thomas ante quién marchaba puntero, Liverpool. Otro hecho importante en la Liga 2006-07 fue que el Villarreal logró, tras 8 temporadas, derrotar al único grande de España que se le resistía: en la jornada 20, venció en El Madrigal por 1-0 al Real Madrid con el gol de Marcos García, tras asistencia del jugador chileno Matías Fernández. En la fase previa de la Liga de Campeones 2005-06, el Villarreal elimina al Everton F. C. inglés y accede a la fase de grupos de la máxima competición europea de clubes por primera vez en su historia. El club también ha entablado una rivalidad con el Rayo Vallecano por ver quién es el tercer equipo de la comunidad de Madrid, los primeros partidos entre ambos datan de los años 60, pero la rivalidad ha ido creciendo con el ascenso de ambos equipos a la máxima categoría del futbol español. Durante cinco campañas continuadas, el Villarreal C. F. cosechó clasificaciones medio-bajas en la tabla de Segunda División, hasta que en la temporada 1997-98 acaba cuarto y se clasificó para la promoción de ascenso a Primera División: en la eliminatoria jugó contra la S. D. Compostela, donde empató los dos partidos (0-0 en la ida disputada en El Madrigal y 1-1 en la vuelta como visitante) y, por el criterio de desempate por goles en campo contrario, camisetas futbol el Villarreal C. F. subió a Primera División por primera vez en su historia.
Sin embargo, en los tramos finales su rendimiento fue en ascenso y quedó en play-off. Sin embargo, la segunda vuelta de campeonato fue decepcionante para el club, pues tras ganar en el derbi valenciano al Valencia C. F. (1-0), el equipo no ganó ningún partido en 15 jornadas, lo que complicó sus opciones de seguir en Primera; en la penúltima jornada logró ganar ante el Racing de Santander (3-0) y en el último encuentro empató 2-2 con el C. F. Extremadura, ocupando finalmente el puesto 18.º de la temporada 1998-99. Destacaron en este equipo el rumano Gica Craioveanu y el portero Andrés Palop. La temporada 2007-08 se inicia con un balance de 17 victorias, 5 empates y 7 derrotas en 29 jornadas, firmando el mejor arranque liguero de la historia, con 56 puntos, a tan sólo 6 puntos del Real Madrid. En la temporada 2002-03, el equipo nuevamente acabó 15.º en liga, pero la disputa de la Intertoto al término de la temporada les aupó como campeones de la misma (tras superar en la final al Sportclub Heerenveen neerlandés por 1-2 en la ida y 0-0 en El Madrigal), por lo que el Villarreal consiguió su primera clasificación para disputar la Copa de la UEFA.
El 30 de agosto debutó como titular en una derrota por 0 a 3 ante el Atlético de Madrid. Luego de esto Santa Fe recibiría su primera derrota de la temporada como visitante, contra el que sería la postre el líder del torneo en su fase todos contra todos, el Deportes Tolima; por marcador de 2-1. Luego obtiene su primera victoria del año, contra el que sería al final el colero de la tabla, el Cúcuta Deportivo. Bajo el mando de Pellegrini y tras una gran segunda vuelta de campeonato, el Submarino Amarillo logra el tercer puesto de la liga en la temporada 2004-05, solo por detrás del F. C. Barcelona y del Real Madrid, y con Diego Forlán como Pichichi de la temporada y Juan Román Riquelme como el mejor jugador del equipo. En la temporada siguiente, el club acaba cuarto en la liga, lo que le permitió acceder a la fase previa de la Liga de Campeones 2011-12, mientras que en la Europa League el equipo alcanza las semifinales del torneo, siendo eliminado por el F. C. Oporto (a la postre campeón de aquella edición). Es más, el Villarreal logra el hito de su mejor racha liguera y realiza una espectacular remontada en el tramo final del campeonato tras ganar de forma consecutiva los últimos ocho encuentros de liga, finalizando en quinto lugar y accediendo de forma directa a la Copa de la UEFA.